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近来，中国科学院广州动力研讨所研讨员王晨光、副研讨员罗密团队成功构建了一种具有动态自优化特征的L10-l核壳催化剂，经过有序 L10-PtCo金属间化合物核与超薄Co富集壳的协同规划，完成了催化剂作业进程中的可控结构演化。研讨团队使用原位X射线吸收精细结构谱（operando XAFS）、原位拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）核算，从原子标准提醒了作业条件下Co原子搬家、外表合金化及活性位点演化进程，阐明晰“安稳有序核—动态重构外表”的协同机制。该研讨以Dynamic Self-Optimization in an Ordered L10-PtCo Core-Shell Catalyst Decouples Activity and Stability for Acidic Hydrogen Evolution为题发表于Advanced Functional Materials。
质子交流膜水电解（PEMWE）具有高效率和高电流密度等优势，但酸性作业环境对催化剂的活性与结构安稳性的要求较为苛刻。传统催化剂规划一般着重坚持安稳的静态结构，但实践工况下催化剂不可避免会产生元素搬家、原子重排和外表重构。上述动态改变既或许会引起结构失稳，也或许构成愈加有利的作业态结构。因而，怎么捕获催化剂作业条件下的动态结构演化，并提醒其与催化功用之间的内涵相关，是电催化范畴的重要科学问题。
针对这一问题，研讨团队提出“动态预催化剂”规划理念，构建了以有序 L10-PtCo为核、Co富集层为壳的核壳结构，使安稳核与动态外表完成功用分工，在作业条件下产生可控重构。依托上海光源BL20U1，研讨团队实时追寻了催化剂作业进程中的局域结构改变。效果显现，跟着作业电位施加，Co–Pt配位逐渐增强，而Co–Co配位继续下降，标明外表Co原子逐渐向颗粒内部搬家，并与Pt构成更充沛的异原子配位，最终使外表由初始Co富集结构向高度合金化的PtCo结构演化。结合原位拉曼和DFT核算，进一步证明动态重构构成的Pt–Co邻位结构能够优化氢中间体吸附并促进反响动力学。
一起，理论核算发现，L10-PtCo核具有较高的Co原子分散能垒，可有用按捺Co无序搬家与溶出，然后坚持核结构安稳。由此，催化剂在作业条件下构成了“动态外表—安稳核”的协同结构。
该研讨标明，催化剂作业进程中的结构重构并非会导致其必定失活。经过合理规划初始非平衡结构，能够将本来不可控的原子搬家转化为有方向、可使用的动态自优化进程，使催化剂由初始预催化结构逐渐演化为更安稳和优化的作业态结构。该研讨将催化剂规划理念从传统的“静态结构优化”拓宽至作业条件下“动态结构优化”，为深化了解实在作业状态下催化剂的结构演化及其催化机制，并进一步辅导高活性、高安稳催化资料的理性规划供给了新思路。
论文榜首单位为中国科学院广州动力研讨所，榜首作者罗密特任副研讨员，通讯作者王晨光研讨员。该研讨取得国家重点研制方案、国家自然科学基金青年项目和广州市科技方案项目的支撑。
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